Es gibt bei iTunes 3 wichtige Speicherorte:
Updates, Medien und Backups.
So weit ich weiß kann man leider nur den Medien Ordner - also z.B. seine geladenen Songs, Apps usw. - definieren.
Backups werden zwar grundsätzlich als irgendein Apple-Image komprimiert belegen aber trotzdem nahezu den Speicher, den sie auch auf dem Gerät benötigen.
Wer iTunes öfter nutzt und nicht regelmäßig mit dem Besen durchgeht hat schnell seine C-Platte voll.
Wo die einzelnen Speicherorte sind weiß ich jetzt nicht aus dem Kopf, aber alle Apple Software legt ihr Gerümpel im Ordner "Apple Computer" ab.
Davon gibt es aber glaube ich auch mehrere - also einfach mal die C-Platte danach durchsuchen.